光催化降解阿特拉津的研究.pdf

第40卷第10期
化工技术与开发
Vol40 No10
2011年10月
Technology Development of Chemical Industry
Oct.2011
保与三废剥用
光催化降解阿特拉津的研究
孙超雄,陈盂林,何星存,黄智
(广西环境工程与保护评价重点实验室,广西师范大学环境与资源学院,疒西桂林541004)
摘要:以浸渍法自制复合型光催化剂铁改性金红石TO2,以阿特拉津为目标物,在pH-3的条件下,考
察铁改性金红石T02经可见光催化H202对阿特拉津的降解情况。结果表明,此反应15min,阿特拉律的降解
率达到95%以上。探讨了催化剂的投量、反应体系H202的初始浓度、反应体系初始pH值、阿特拉津初始质量
浓度、催化剂含铁量等对阿特拉津降解效果的影响。
关键词:阿特拉津;铁改性金红石TO2;光催化;羟基自由基
中图分类号;X52
文献标识码:A
文章编号:1671-9905(2011)10-0058-04
阿特拉津又名芳去津或莠去津,是一种三氮催化HOの2降解阿特拉津,并探讨了其影响因素,
杂苯衍生物,是一种选择性内吸传导型苗前、苗为降解环境中的阿特拉津提供了实验性的参考
后除草剂。由于阿特拉津具有稳定的结构、适数据。
中的水溶性和较小的吸附系数,它极难被微生物
降解。在所施用的农药中,有20%~70%会长期残
实验部分
留于土壤中,然后通过地表径流、淋溶、湿沉降等1.1实验药品及仪器
途径进人地表水或向下沉积进入地下水,从而对
实验所用药品FeC2O4、30%H2O2及其他各种
生态环境和人类饮用水源构成威胁?。因此,越来试剂均为分析纯。阿特拉津(纯度96.4%)起始质
越多的研究者致力于降解特拉津的研究。
量浓度为10mg?L,用去离子水配制。金红石型
化学氧化法是有效去除有机污染物的方法TiO2,规格为KY-TO2-03;试验中溶液的pH值以
之一,芬顿和类芬顿试剂在污水处理中有着广泛浓度1mol?L的NaOH及1:5的HISO4调节。
的应用,使用均相或非均相催化剂来提高类芬
激发光源采用CMH-250型金卤灯光纤照射
顿氧化能力的高级氧化技术得到了研究者的普装置,滤光片的规格为400nm,光强76W?m2,实
遍重视祀]。目前,高级氧化技术已经被研究者广验标记为Vis
泛应用于对阿特拉津的降解处理,采用半导体光
阿特拉津浓度分析采用 Waters1525型高效
催化技术降解阿特拉津等有机污染物已成为环液相色谱仪,其中进样量25以L,流动相V(甲醇)
境科学领域最为活跃的研究方向之一。李绍峰等V(水)=60:40,流速1.0mL·min1,分离柱为SYM-
研究了Oy/H2O2工艺氧化去除水相环境中的阿特 METRY C18,d4.6mmx150mm,2487高灵敏度双
拉津,汪力等]采用紫外光解工艺及紫外-双氧水通道紫外检测器,检测波长220nm。H2O2浓度采
联用工艺去除饮用水中的阿特拉津。这些研究表用钛盐分光光度法测量叫;使用pHS-3C型pH计
明基于羟基自由基(OH)工艺的高级氧化技术可测量pH值。
以很好地降解阿特拉津。本文采用浸渍法制备了1.2催化剂的制备
复合型光催化剂一铁改性金红石TO2,经可见光
准确称取0.1gFeC2O4溶于适当的去离子水
作者简介:孙超雄(1982-),男,汉族,湖南邵阳人,广西师范大学环境与资源学院环境科学专业硬士研究生,研究方向:水污染控
制;通信地址:广西桂林市育才路15号,邮编:541004;联系电话:15578341698,E-mail:525786479@qq.com
通讯联系人:陈孟林(1965-),男,汉族,广西桂林人,广西师范大学环境与资源学院院长、教授、硬土生导师,主要从事水处理技
术、传质与分离工程方面的研究;通信地址:广西桂林市育オ路15号,邮编:541004;电话:13097930695,传真:
07735856124e-mail:michen88@tom.com
收稿日期:2011-06-20
第10期
孙超雄等:光催化降解阿特拉津的研究
于电磁搅拌器上搅拌至完全溶解;将3.08g金红浓度时,其对阿特拉津的降解率却下降了。因为当
石TO2,(r-TiO2)加入此溶液,搅拌至混合均匀;空Fe/IO-R的浓度过低时,由于催化剂的表面积受
气氛围于100℃将此悬浊液中的水全部蒸发,得到限制,不能有效地将H202吸附在其表面而产生
混合粉体;将此混合粉体置于温度为673K的马大量的羟基自由基(OH),因此降解效果欠佳;而
弗炉内,在空气氟围下恒温煅烧1h,然后冷却即当Fe/TO-R的浓度过高时,使得反应体系的透
得目标复合型光催化剂一1%铁改性金红石光性变差,从而影响了Fe/TIO-R对可见光的充
iO2,记为Fe/~TO-R;并以相同工艺制备19%Fe/分吸收,以致影响了对阿特拉津的降解效率。
SiO2及1%Fe/Al203复合型催化剂做对比实验。
1.3实验步骤
每次实验所取反应液体积为100mL,为防止
催化剂沉降,实验过程中使用磁力搅拌器对反应
液进行连续搅拌。先打开卤光灯预热30min至光
虽稳定;将一定的催化剂加人阿特拉津溶液中避
光搅拌30min,再置于卤光灯下进行光催化实验;
加入H2O2时即反应计时开始,定时取样,所取样
品离心分离后用孔径为0.45um的微孔醋酸纤维
1%FM/TOR
1%Fe/s0,
膜过滤反应液,将滤液避光冷藏保存以备分析使
1%eA?3
用
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反应时间 t/min
2结果与讨论
图1不同载体负载1%Fe(M)的复合型催化剂在
2.1不同載体负载19%Fe的复合型催化剂对阿
可见光下催化H2O2对阿特拉津降解率的影响
特拉津降解率的影响
在相同实验条件下,不同载体负载1%Fe的
复合型催化剂对阿特拉津的降解效果不同。如图
1.0sL
所示,以SiO2或AlO2为载体制备的复合型催
化剂经可见光催化H2O2反应15min后,阿特拉津
的降解率仅仅不到30%;而1%e/TO-R对阿特
拉津的降解率达到95%以上,表明金红石型TO2
较SiO2和Al203具有更好的可见光催化活性。
Ohno等5研究表明金红石型TO2具有特殊的晶
型结构,当HO2吸附在金红石型TO2表面后会
形成 n'-peroxide吸附结构,这一特有的结构使
H2O2吸附于TO2表面形成复合物,此复合物经可
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见光的激发以及Fe的协同效应能产生大量的羟
反应时间 t/min
基自由基(-OH),进而显著地增强对阿特拉津的
图2催化剤 Fe/IO-R不同添加浓度对阿特拉
津降解率的影响
降解效果。
2.2催化剂Fe/TYIO-R投量的影
2.3体系H202初始浓度的影响
实验考察了催化剂Fe/TO-R不同投量对阿
不同初始浓度的HO2对阿特拉津的降解效
特拉津降解的影响,结果如图2所示。由图可知,果不同,如图3所示。并不是HO2的初始液度越
当Fe/TIO-R的投量从0.58-逐渐升高时,其对高,降解效果就越好,当其初始浓度为1mM时,此
阿特拉津的降解率也逐渐升高,当其浓度为1.0g·时