NaX沸石吸附储氢的分子模拟.pdf

石油学报(石油加工)
2012年2月
ACTA PETROLEI SINICA (PETROLEUM PROCESSING SECTION)
第28卷增刊1
文章编号:1001-8719(2012)增刊1-0137-04
NaX沸石吸附储氢的分子模拟
杜晓明,黄勇,张倩、李静,吴尔冬2
(1.沈阳理工大学材料科学与工程学院,辽宁沈阳110159;2.中国科学院金属研究所,辽宁沈阳110016)
摘要:采用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)方法,模拟了温度40~293K、压力10000kPa下,氢气在NaX沸石中的
吸附行为。结果表明,氢吸附量随温度的升高而下降,随压力的増加而増加,40K时氢的最大吸附量为263%(质
量分数)。吸附温度对氢在NaX沸石中的吸附位有重要影响,在较低温度下,阳离子和沸石骨架原子(O、i和Al
原子)是氢分子的稳定吸附位;而在较高温度下,仅沸石骨架原子是氢分子的稳定吸附位。
关键词:储氢;沸石;吸附位;分子模拟
中图分类号:0643文献标识码:Adoi:10.3969/ L Issn1001-8719.2012z1.031
Molecular Simulation of Ilydrogen Adsorption on Nax Zeolite
DU Xiaoming HUANG Yong, ZHANG Qian, LI Jing, WU Erdong
(1. Schoo of Materiai cience and Engineering, Shenvang Ligong verity, Sheyang 110159, Ch in
2. institute o f Metal Research, Chinese Academy of Sciences, heyang 110016, China)
Abstract: Grand Canonical Monte Carlo(GCMC) method was employed to simulate the adsorption
properties of molecular hydrogen on Nax zeolite within the range of 40-293 K and pressures up to
10000 kpa. The results indicate that the adsorption capacity of hydrogen increases with the decrease
of the temperatures and the increase of the pressures. The highest hydrogen uptake value is 2 63%
mass fraction at 40 K and 10000 kpa. Adsorption temperature has an important effect on
adsorption energies and adsorption sites of hydrogen molecules in Nax zeolite. For ower
temperature ( below 195 K). the zeolite framework atoms (O, Si and Al atoms) and extra
framework cations are the stable adsorption sites of hydrogen molecules. For the higher
temperatures (above 195 K), the zeolite framework atoms(O, Si and Al atoms are the only stable
adsorption sites of hydrogen molecules
Key words hydrogen storage; zeolite; adsorption site; molecular simulation
由于微孔沸石具有规整的孔道结构、孔径大小,子的主要吸附位。 Kazansky等利用吸附与
较大的内表面积和微孔体积,作为新型吸附储氢材 DRIFT光谱结合的方法研究了氢在不同Si/AI比和
料受到广泛关注。多数研究者们从实验和分子模拟不同阳离子交换的X、Y型沸石上的吸附位。氢分
方面报道了X型沸石吸附储氢量的研究结果,子在X、Y沸石中的吸附位主要处于超笼中和Il
但对氢分子在Ⅹ型沸石中吸附位和吸附势能分布的位的Na+和沸石骨架中的氧原子。然而,这些实验
研究很少。Ii等采用实验方法研究了Iit、N
研究仅局限于个别温度条件下,缺乏大范围连续低
K十交换的X型沸石中的氢吸附位分布,结果表明,温区间的数据支持?这对于深入研究沸石储氢机理
阳离子和沸石骨架中的AI、O和Si原子都是氢分极为不利。笔者曾研究了A型沸石中氢分子吸附位
收稿日期:2011-1206
通讯联系人:杜晓明, Email;du511163com