氮氧化物在Cu-[M′]MOR(M′=Al,Fe)中吸附的量子化学.pdf

石油学报(石油加工)
2012年2月
ACTA PETROLEI SINICA (PETROLEUM PROCESSING SECTION)
第28卷增刊1
文章编号:1001-8719(2012)增刊1-0141-05
氮氧化物在Cu[M'TMOR(M'=AI,Fe)中
吸附的量子化学
刘洁翔,魏贤
河北工业大学化工学院,天津300130)
摘要:采用密度泛函理论(DFT)研究了铜离子交换的丝光沸石(Cur-[AMOR和Cu[ Fe MOR)分子筛对NO,分子
的吸附,获得吸附复合物的平衡几何结构参数和吸附能。还对Cu[AI]MOR和Cu[LFe]MOR分子筛的抗硫、抗水
及抗氧化性能进行了研究和分析。结果表明,NO-分子以-N模式吸附在Cu[ AI MOR和Cur[ FEMOR分子筛
中的结构比O模式更稳定。NO-以ァ-N吸附模式在Cu[ Al]MOR中吸附强度的次序为NOンNOa>N2O;在
rO吸附模式中为NO2>NO>N2O,NO2分子在Cu[Fe]MOR分子筛中吸附强度的次序均为:NO2>NO
N2O。相比Cur[ AI MOR,Cur[ FEIMOR对NO分子的吸附影响较大。
关键词:丝光沸石;吸附;氮氧化物;吸附能;量子化学
中图分类号:0643文献标识码:Adoi:10.3969/ l Issn1001-8719.201221.032
Quantum Chemistry of Nitrogen Oxide Adsorption in CU-MMOR(M=Al, Fe)
LIU Jiexiang. WEI Xian
School of Chemica Engineering, Hebei iersity of Technoiogy, Tian jin 300130, China)
Abstract: NO adsorption in copper iomexchanged mordenite (CU-AL MOR A Cu FEMOR) was
investigated by the density functional theory ( DFT). The equilibrium structure parameters and
adsorption energies were obtained The results indicated that N mode was more stable than 7 O
mode in CU-AL] MOR and CU-FE MOR. The adsorption strength of NO in CU-IALMOR followed
the orders of NO -NO - Nio in N mode and NO -NO>N2O in 7 O mode; those in
Cu-fe MOR followed the order of NO N O. CU-FE MOR had a larger effect on NO
molecule adsorption compared with Cu[Al]MOR. The resistance capability of CUAI MOR and
CU-FE MOR to O,, H, O and O, were also studied and anal yzed.
Key words: mordenite; adsorption; nitrogen oxide; energy of adsorption; quantum chemistry
20世纪70年代发展起来的选择催化还原技术有高活性、高选择性、活性温度范围宽等优点。因
(SCR)具有高效性和实用性,已成为富氧条件下脱此,沸石分子筛在 SCR-NO,研究领域中具有很大
除氮氧化物(NO-)领域中的研究热点21。脱除的应用前景和开发潜力。1986年 Iwamoto等?首次
NO。催化剂主要有金属氧化物、贵金属及分子筛。报导了 CU-ZSV5分子筛对NO,具有较好的脱除效
其中,沸石分子筛因其規整的晶体结构、较强的表果。但 CU-MFL的水热稳定性差,工作温度高,
面酸性及分子大小的孔道尺寸而具有特殊的择形催且活性受水和二氧化硫的影响很大,至今难以实际
化功能和优良的吸附分离性能,对催化脱除NO具应用。通过调控分子筛的结构和表面酸性可以提高
收稿日期:2011-1206
基金项目:河北省自然科学基金(B2011202118)项目资助
通讯联系人:刘洁矧,女,副教授,博士,从事无机材料制各、表征及其性能研究;Tel:022-60204997; E-mail: ilium@ g hebut edu cn