活性碳纤维负载铁酞菁催化降解4-硝基苯酚.pdf

2010年增刊Ⅱ(41)卷
活性碳纤维负载铁酞菁催化降解4-硝基苯酚
李艳丽,吕汪洋,郭桥生,马春霞,姚玉元,陈文兴
(浙江理工大学“先进纺织材料与制备技术”教育部重点实验室,浙江杭州310018)
摘要:合成了高活性的四磺酸基铁酞芳( Fepcs),积,广泛应用于污染治理?。基于此,本论文将活性
通过酰氟化反应将 Fepcs负载到乙二胺改性的活性碳碳纤维的吸附性能和铁酞菁催化特性有机结合,制备
纤维(ACF)上,制备新型催化活性碳纤维(ACF-了负载铁酞菁新型活性碳纤维催化剂(ACF- Fepcs)。
Fepcs),并通过紫外漫反射光谱和Ⅹ射线光电子能语以4-硝基苯酚为研究对象,发现在不需要光照的条件
对其结构进行表征。以H2O2为氧化剂,研究了ACF-下就能对其进行催化降解,反应过程中活性碳纤维能
Fepcs对4-硝基苯酚(4-NP)的催化降解性能。结果够原位再生,避免了小分子 Fepcs带来的二次污染。
表明,在室温25℃,反应4h后,4-NP的去除率达90%因此,将 Fepcs负载到ACF上可实现“吸附富集-原位
以上,且在较广的pHI和温度范国内都有较高活性。催化降解”的目的,有望在治理有机污染物领域得到应
因此,ACF- Fepcs具有“富集一原位催化降解”的特点,用
在去除有机污染物方面具有較好的应用前景。
关键词:活性碳纤维;四磺酸基铁酞;4硝基苯酚;
2实验
吸附;催化降解
2.1实验试剂及仪器
中图分类号:O614;X703
文献标识码:A
1.1实验试剂
文章编号:1001-9731(2010)增刊T-0246-04
活性碳纤维(ACF,江苏苏通有限公司);4磺酸基
1引言
邻苯二甲酸三铵盐(AR,日本,东京化成工业株式会
社);尿素(AR,杭州惠普化工仪器公司);四水合氯化
金属酞菁是由4个对称的异吲哚单元构成的大共亚铁(AR,上海山海工学团实验试剂厂);钼酸铵(AR
轭π电子体系,具有优良的催化性能,可用于催化氧中国医药集团上海化学试剂公司);4-NP(AR,华东师
化、羰基化和傅克反应等多种反应。近年来,有关范大学化工厂);双氧水、无水乙二胺(EDA)、N,N-
金属酞菁的报道众多,利用环境友好的双氧水作为氧甲基甲酰胺(DMF)(AR,杭州高晶精细化工公司);氯
化剂,可有效降解有机污染物31,其中对四磺酸基铁化亚砜(AR,天津市博迪化工公司)。
酞菁( Fepcs)研究较为广泛。 Meunier等人用 Fepcs2.1.2实验仪器
催化氧化氯酚化合物,发现反应中起主要作用是含高
超高效液相色谱( UPLC,美国 Waters公司),紫
价铁的活性种,在有机介质中具有较高的活性,而在水外可见光谱仪(UV-Vis, Hitachi U-3010,日本日立公
相中催化性能则大大降低。然而,实际操作中不可司),X射线光电子能谱(XPS, Kratos AXIS Ultra
能引人有机溶剂来降解有机污染物,因此 Fepcs的应DLD,日本岛津公司),红外衰减全反射光谱仪(ATR-
用受到了限制。由于金属酞菁在可见光下有很高的摩FTIR, Nicolet5700,美国热电公司),飞行质谱仪
尔吸光系数(mx=668nm,e=5X10mol/(L?cm),(FMS, Qtrap LC/MS/ MS System,美国生物应用系统
赵进才等?重新设计,提出将可见光引人到 Fepcs/公司),紫外可见漫反射光谱仪(UV- Vis DR, Lambda
H2O2体系,使反应能在水溶液中进行。但在处理过900,美国 Perkin Elmer公司),原子吸收光谱仪
程中,小分子 Fepcs在反应体系中不易分离,带来了二(AAS, Sollaar M6,美国热电公司)。
次污染,因此寻找既能固载 Fepcs,又能保持其催化活2.2ACF- Fepcs的制备
性的载体十分重要。目前,研究者已将 Fepcs负载到
ACF用硝酸(V(HNO3)/V(H2O)=1/2)处理
硅材料、壳聚糖等[7上用于催化各种有机反应,避免24h后,真空干燥,得到酸处理的ACF(ACFT);参考
Fepcs流失带来的弊端,但这些载体影响可见光透过,文献[11],制备乙二胺改性的ACF(ACF-E)。
导致 Fepcs光化活性明显下降。因此,为了保持负
参考文献[4,12]的方法,合成了 Fepcs,采用
载型 Fepcs的催化性能,需要构建新的高效催化体系。FMS测得其分子量为888.70,与理论分子量基本一致
我们关注到活性碳纤维(ACF)具有巨大的比表面(M。( Fepcs)=888.66)。
据金项目:国家自然科学基金资助项目(50872124);教育部“长江学者和创新团队发展计划”创新团队资助项目(IRTO654);高
等学校傅士学科点专项科研基金资助项目(20060338002)
收刭初稿日期:2010-04-0
收到修改稿日期:2010-07-10
通讯作者:陈文兴
作者简介:李艳丽(1986-),女,山东阳谷人,在读硕士,师承陈文兴教授从事环境功能材料研究